2006年,为配合NDS版(钻石、珍珠版)的上市,TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》(PokémonDiamond&Pearl,简称DP)。对战开拓区篇结束后,小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别,小胜回到了橙华道馆,小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励,独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。新登场的女主角小光,其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家,小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。
60岁的立花源也和28岁的摄影师井田恭二不远千里跋山涉水上门去拜访隐居了三十年的一代影星藤原千代子,为了给她拍摄一生自传的纪录片。款款前来的千代子虽然已界75岁高龄,但仍然优雅美丽,左眼下标志性的小痣也仍然俏皮。立花双手递上一把钥匙,千代子深受震动,称这把钥匙是开启一个秘密的关键,当年她不慎丢失,今日竟还能再回手中。千代子的思绪飞到老远。1926年9月1日,藤原千代子呱呱坠地,水灵清秀的她16岁就被星探发掘,然而直到遇上一个画家,她救他于乱世中,藏于自家仓库内,他赠她一把钥匙,说这是开启秘密的关键,并承诺
承受着残酷命运的少女露恩•芭洛特(林原惠美配音)与强敌鲍伊德(矶部勉配音)进行着实力悬殊的惨烈战斗,危急时刻,号称万能兵器的犯罪搜查官乌夫库克博士(八岛智人配音)出现,拯救了濒临死亡的芭洛特。当芭洛特再次醒来,发现自己正置身于传说中的禁忌科学诞生之地——“乐园”实验室,再次她见识了许多奇怪的发明,并了解到“乐园”和三博士的过去。经过一番追查,她终于得知榭尔(中井和哉配音)的记忆正藏在卡西诺赌场的一枚筹码之中。为了追查榭尔的过去,芭洛特化装成赌客走入凶险的赌场……本片根据冲方丁的科幻小说改编,为“壳中少女”